可逆スピン

Nature volume 620、pages 538–544 (2023)この記事を引用

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メトリクスの詳細

分子は、量子情報科学の多用途プラットフォームを提供し 1,2、センシングおよび計算アプリケーションの候補となります 3,4。 堅牢なスピン光学界面は、材料の量子リソースを活用する鍵となります5。 現在まで、炭素ベースの候補は非発光性であり6,7、発光による光学的読み取りが妨げられています。 今回我々は、効率的な発光とスピン多重度 S > 1 の励起状態のほぼ 1 生成収率の両方を示す有機分子を報告します。これは、ここでは共有結合したトリス(2,4, 6-トリクロロフェニル)メチルカルバゾールラジカルとアントラセン。 我々は、二重項光励起が数ピコ秒以内に結合アセン上に非局在化し、その後、1.8 eV付近でラジカルと三重項が混合した性質の純粋な高スピン状態（モノラジカルの場合は四重項、ビラジカルの場合は五重項）に進化することを観察した。 これらの高スピン状態は、295 K でもマイクロ波でコヒーレントにアドレス指定可能であり、発光状態への逆項間交差によって光学的読み出しが可能になります。 さらに、ビラジカルの場合、基底状態に戻ると、以前は相関がなかったラジカルのアントラセンの両側のスピンが強いスピン相関を示します。 私たちのアプローチは、室温での初期化、スピン操作、および光ベースの読み出しの高効率を同時にサポートします。 ルミネッセンス状態と高スピン状態の統合により、新たな量子技術のための有機材料プラットフォームが構築されます。

実用的な量子ビットのための DiVincenzo 基準を満たす分子システムの設計に向けて、かなりの進歩が見られました。 光アドレス可能性は、液体ヘリウム温度で三重項基底状態をもつ有機金属錯体で実証されています9。 関連する錯体は、室温でマイクロ秒の範囲に達する驚異的なスピンコヒーレンス時間を示します10。 金属原子のない構造はデコヒーレンスの影響を受けにくい可能性があり 11、そのような完全に有機的な分子は量子効果のいくつかの実証に使用されています 12、13、14。

ラジカル有機分子には、化学設計によって安定化できる不対電子が含まれています。 発色団に共有結合した非発光ラジカルを使用する技術が進歩しており、そのような構造は高いスピン多重度で励起状態をサポートできます6,7。 ラジカルの存在は項間交差 (ISC) の速度を高め、発色団三重項状態の蓄積を引き起こす可能性があります 15。 三重項 (S = 1) とラジカル (S = 1/2) スピン間の交換が他のすべての磁気相互作用より大きい場合、別個の四重項 ('trip-quartet'、S = 3/2) と二重項 ('trip- doublet'、S = 1/2) 状態ペアが形成されます16。 2 番目のラジカルがさらに結合すると、クインテット (「トリップ クインテット」、S = 2) 状態を達成できます 17。 高スピン状態により、スピンサブレベルの単一多様体内でホストされる複数の量子ビットを備えた高密度アーキテクチャの構築が可能になります18。 量子ビットと呼ばれるこのようなマルチレベル量子ビットは、量子計算におけるスケーラビリティの利点を提供します19。 カルテット状態の量子ビット動作は、最近 80 K の PDI-TEMPO で実証されました (参考文献 20)。 しかし、現在の高スピン構造は、光生成発色団一重項状態と三重項多様体の間に大きな（約 1 eV）エネルギーギャップを持っています 6,17,21。 重要なことに、これは逆 ISC (RISC) が発光状態になるのを防ぎます。 したがって、現在までの S > 1 のすべての有機高スピン系は非発光性であり、光学的読み取りは不可能です。

最も安定なラジカルは非発光性ですが、現在では、ダブレット多様体内で完全にスピンを許容して発光する発光ラジカルのクラスが存在します 22。 利用可能な分子構造とその光学波長範囲のセットは拡大しています23,24。 最近、カルバゾール電子供与体に結合したトリス(2,4,6-トリクロロフェニル)メチル(TTM)ラジカルにおいて、深赤色および赤外発光ダイオードの記録的な効率が達成されました25。